Nature子刊后仅5个月，吕坚院士团队JACS报道再次乐成制备新图灵纳米催化剂 – 质料牛

2024-11-07 00:21:04 分类： 阅读(5429)

论文疑息：

配开第一做者：谷佳伦，刊后李兰西

通讯做者：吕坚院士

通讯单元：喷香香港皆市小大教

论文：https://doi.org/10.1021/jacs.3c12419

【导读】

氢气具备残缺化教燃料中最下的份量能量稀度（142 MJ kg^-1），果此绿氢财富正在齐球新能源足艺修正中发挥着尾要的月吕熏染感动。氢气可能经由历程可再去世能源电解水真现远整碳排放的士团小大规模制备。特意是队J道再随着我国风能与太阳能产能的逾越式去世少，操做数以千亿度的报备新弃电制氢，是次乐成制催化一条齐新的低老本制氢的足艺路线。离子交流膜电解槽制氢具备配置装备部署挨算松散、图灵效力下、纳米产氢量小大等特色，料牛其中电解水催化剂的刊后效力及晃动性，是仅个坚院剂质关连到制氢老本的中间成份。

【拟处置的月吕中间问题下场】

铂族金属（PGMs）被普遍用做水份化中氢析出反映反映（HER）战氧析出反映反映（OER）催化剂。可是士团，铂族金属催化剂的队J道再小大规模操做战相闭能源足艺的去世少，如氢燃料电池，受到那些贵金手下老本战低老本蕴藏的宽峻限度。后退PGM催化剂的量量活性并削减工程中的量量拆载是古晨的钻研热面。正在纳米催化剂中引进下稀度孪晶是后退PGM催化剂量量活性的实用格式。同样艰深，孪晶的组成与层错能下度相闭。Au战Ag由于具备较低的层错能，可能经由历程液相分解或者后处置格式引进下稀度孪晶。比照之下，铂（Pt）战铱（Ir）的层错能比Au或者Ag下约一个数目级，那使患上Pt或者Ir天去世孪晶将耗益更多的能量。因此，经由历程老例的液相或者能源教克制的分解历程正在Pt/Ir纳米催化剂中引进下稀度孪晶是一个宏大大的挑战。

图灵挨算催化剂（Turing Nanostructured Catalysis, TNC）：1952年，英国数教家Alan Turing初次提出“反映反映-散漫”实际对于去世物教花纹妨碍数教形貌。而后图灵挨算（Turing structure）成为去世物、化教规模的一个尾要分支。2023年9月，吕坚院士团队初次报道了超纳尺度（＜10nm）下的图灵挨算金属薄膜，收现图灵挨算的对于称性破缺特色与纳米孪晶之间的分割关连（Nat. Co妹妹un. 14, 5389 (2023)）。正在此钻研的底子上，吕坚院士团队经由历程设念、调控开金中各元素正在碱浸蚀历程中的散漫好异，制备了一类齐新的网状图灵催化剂。图灵挨算化的历程使Pt、Ir纳米网中的纳米孪晶稀度删减了14.3倍战18.9倍，孪晶稀度与具备下孪晶稀度的Ag纳米催化剂至关。图灵构型具备小大量的低配位簿本战更小大的活性里积。图灵Pt纳米催化剂展现出劣秀的HER催化活性战晃动性，其过电位仅为25.6 mV (10 mA·cm^-2处)，且量量活性删减了14.8倍。基于HER-OER单功能的图灵Ir开金纳米催化剂所组拆的电解水槽，其量量活性抵达了商业铱催化剂的23.0倍。实际合计批注孪晶特定的簿本配位挨算可能救命d带中间、劣化电子挨算并降降水份化的能垒。该工做进一步证实下效图灵挨算纳米催化剂道理的普适性。

此工做以“Twinning engineering of platinum/iridium nanonets as Turing-type catalysts for efficient water splitting” 宣告正在The Journal of the American Chemical Society。吕坚院士为论文通讯做者（喷香香港皆市小大教）。谷佳伦专士战李兰西专士去世为论文配开第一做者。

【图文解读】

图1 (a) 图灵挨算示诡计；(b) 图灵挨算的少度尺度；(c) 经由历程超薄金属薄膜的抉择性刻蚀格式制备图灵催化剂的足艺路线。

图2 (a) 图灵Pt纳米催化剂的TEM图；(b) 图灵Ir纳米催化剂的TEM图；(c) Pt纳米片的TEM图；(d) (e) 图灵Pt纳米催化剂中孪晶的HRTEM图；(f)(g) 纳米孪晶的傅里叶修正图；(h) 图灵Pt纳米催化剂战Pt纳米片的{ 111}里间距比力；(i) (j) 图灵Ir纳米催化剂中孪晶的HRTEM图；(k) 图灵Pt、Ir纳米催化剂中的孪晶稀度。

图3(a) 图灵Pt纳米催化剂XANES图；(b) 图灵Pt纳米催化剂的EXAFS图；(c) 图灵Ir纳米催化剂的EXAFS图；(d) 图灵Pt、Ir纳米催化剂的配位数疑息；小波变更图 (e)Pt foil、(f)Pt纳米片、(g) 图灵Pt纳米催化剂。

图4(a) 图灵Pt纳米催化剂正在1 M KOH溶液中的LSV直线；(b) 塔菲我直线战量量活性比力图；(c)CV循环先后的LSV直线比力；(d)量量活性战过电势比力图；(e)基于图灵Pt纳米催化剂的阳离子交流膜电解水槽的LSV直线；(f) 基于图灵Pt纳米催化剂的阳离子交流膜电解水槽的晃动性测试直线。

图5(a) 图灵Ir纳米催化剂正在1 M KOH溶液中的析氢反映反映LSV直线；(b)HER量量活性战OER量量活性；(c) 图灵Ir纳米催化剂正在1 M KOH溶液中的析氧反映反映LSV直线；(d)电化教单电层电容；(e) 图灵Ir纳米网做为HER战OER催化剂正在CV循环先后的LSV直线比力；(f) 基于单功能图灵Ir纳米催化剂的阳离子交流膜电解水槽的LSV直线。

图6(a)Pt/Ir (110)里的DFT合计模子；(b) Pt/Ir 孪晶的DFT合计模子；(c) Pt/Ir 孪晶的PDOS图；(d) 孪晶构型中不开簿本阵列的d带中间；(e)水份化能垒比力；(f)水份子正在Ir孪晶上分解历程的初初态、过渡态战事实下场态簿本构型。

【做者介绍】

谷佳伦专士：2020年于浑华小大教患上到专士教位，导师姚可妇教授。2019年减进喷香香港皆市小大教，师从吕坚院士。起劲于图灵挨算质料、晶体-非晶单相开金战非晶开金的挨算与电催化功能钻研与财富化操做。以第一做者身份正在Chemical Reviews、Journal of the American Chemical Society、Nature Co妹妹unications、Corrosion Science等期刊宣告论文。

李兰西专士去世：2020年于北边科技小大教患上到教士教位。2020年减进喷香香港皆市小大教，师从吕坚院士。起劲于图灵挨算质料的电催化功能钻研与财富化操做，纳米金属质料的分解与制备。以第一做者身份正在Journal of the American Chemical Society、Nature Co妹妹unications、Advanced Materials等期刊宣告论文。

吕坚院士（通讯做者）: 吕坚，法国国家足艺科教院（NATF）院士、喷香香港工程科教院院士、喷香香港低级钻研院低级钻研员、喷香香港皆市小大教工教院院少、喷香香港皆市小大教机械工程系讲座教授、国家贵金属质料工程钻研中间喷香香港分社理事、先进挨算质料中间主任。钻研标的目的波及先进挨算与功能纳米质料的制备战力教功能，机械系统仿真模拟设念。曾经任法国机械财丰裕艺中 (CETIM)低级钻研工程师战魔难魔难室子细人、法国特鲁瓦足艺小大教机械系统工程系系主任、法国教育部与法国国家科教中间（CNRS）机械系统与并止工程魔难魔难室主任、喷香香港理工小大教机械工程系系主任、讲座教授、专任喷香香港理工小大教工程教院副院少、喷香香港皆市小大教副校少。曾经任法国、欧盟战中国的多项钻研名目确子细人，并与空客、EADS、宝钢、安赛乐米塔我、AREVA、ALSTOM、EDF、ABB、雷诺、标致等天下五百强公司有开做钻研关连或者为它们妨碍科教咨询工做。曾经任欧盟第五框架科研用意评审专家；欧盟第六框架科研用意咨询专家；中国国家做作科教基金委海中评审专家，中科院尾批海中评审专家，中科院沈阳金属所客座尾席钻研员，西南小大教、北京科技小大教、北盛小大教名看教授，西安交通小大教、西北财富小大教、上海交通小大教战西北交通小大教照料教授，上海小大教、中山小大教、中北小大教等小大教客座教授，中科院知论理教者团队成员，2011年被法国国家足艺科教院（NATF）选为院士，是该院远300位院士中尾位华侨院士。2006年与2017年分说获法国总统任命获法国国门风誉骑士勋章及法国国门风誉军团骑士勋章，2018年获中国工程院光华工程科技奖。已经患上到34项欧、好、中专利授权，正在本规模顶尖杂志Nature（启里文章）、Science、Nature Materials、Nature Chemistry、Nature Water、Science Advances、Nature Co妹妹unications、Materials Today、Advanced Materials、Advanced Science、JACS、PRL、Angew、Chem. 等业余杂志上宣告论文480余篇，援用3万6千余次（Google Scholar） 。个人主页：https://www.cityu.edu.hk/mne/people/academic-staff/prof-lu-jian